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Cyanide and nitrile compounds with applications in materials and cluster chemistry.

機(jī)譯：氰化物和腈化合物在材料和團(tuán)簇化學(xué)中的應(yīng)用。

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摘要

Novel transition metal cyanide and nitrile compounds are targeted as building blocks for the synthesis of clusters or materials that might exhibit interesting magnetic properties. The reaction of Mo2Cl4(dppm) 2 with [n-Bu4N][CN] produces [n -Bu4N]2[Mo2(CN)6(dppm) 2] the first example of an edge-sharing bioctahedral compound of Mo(II) and only the third example of a structurally characterized metal-metal bonded compound with terminal cyanide ligands. Investigations of the electrochemistry of [Mo2(CN)6(dppm)2]2− led to the isolation of the one and two electron oxidation products [Mo 2(CN)6(dppm)2]− and Mo 2(CN)6(dppm)2. A series of transition metal compounds were prepared with the facial capping ligand 1-(hydro)trispyrazolylborate and three acetonitrile or cyanide ligands. The facial arrangement of the dangling cyanides and acetonitrile leaving groups in these compounds were designed to allow for the formation of molecular cubes. Displacement of the acetonitrile leaving groups by nitrogens of the cyanides could result in closure and formation of heterobimetallic cubic clusters and reactions to this end were investigated. The aromatic molecule, hexazatriphenylene-hexacarbonitrile (HAT-(CN) 6), with trigonally disposed chelating sites was explored as an alternative to cyanide as a linking group for paramagnetic transition metal ions. Convenient chemical reduction routes to [HAT-(CN)6]− and [HAT-(CN)6]2− have been demonstrated. The transition metals Co and Zn can be used as reducing agents, but in these cases complexation of the metal with the reduced HAT-(CN)6 species occurs to yield the soluble paramagnetic complexes M[HAT-(CN)6] 2 (M = Co, Zn). Computational and EPR spectroscopic studies indicate [HAT-(CN)6]2− has a triplet ground state electronic configuration.
機(jī)譯：新型過渡金屬氰化物和腈化合物的目標(biāo)是作為合成簇或可能表現(xiàn)出令人感興趣的磁性的材料的基礎(chǔ)。 Mo 2 Cl 4 （dppm） 2 與[ n -Bu 4 N] [CN]產(chǎn)生[ n -Bu 4 N] 2 [Mo 2 （CN） 6 （dppm） 2 ]是Mo（II）的邊緣共享生物六面體化合物的第一個實例，而只有結(jié)構(gòu)特征的金屬-金屬鍵合化合物具有末端氰化物配體。 [Mo 2 （CN） 6 （dppm） 2 ] 2-的電化學(xué)研究導(dǎo)致和一個電子氧化產(chǎn)物[Mo 2 （CN） 6 （dppm） 2 ] -的分離和Mo 2 （CN） 6 （dppm） 2 。用面部封端配體1-（氫）三吡唑基硼酸酯和三個乙腈或氰化物配體制備了一系列過渡金屬化合物。這些化合物中懸掛的氰化物和乙腈離去基團(tuán)的面部排列旨在允許形成分子立方。氰化物的氮取代乙腈離去基團(tuán)可能會導(dǎo)致異雙金屬立方簇的封閉和形成，并對此進(jìn)行了研究。探索了具有三角形設(shè)置螯合位點(diǎn)的芳族分子六氮雜苯并六甲腈（HAT-（CN） 6 ）作為氰化物的替代物，作為順磁性過渡金屬離子的連接基團(tuán)。方便的化學(xué)還原途徑可生成[HAT-（CN） 6 ] -和[HAT-（CN） 6 ] 2- < / super>已被證明。過渡金屬Co和Zn可用作還原劑，但在這些情況下，金屬與還原的HAT-（CN） 6 物種發(fā)生絡(luò)合，生成可溶性順磁性絡(luò)合物M [HAT-（ CN） 6 ] 2 （M = Co，Zn）。計算和EPR光譜研究表明[HAT-（CN） 6 ] 2-具有三重態(tài)基態(tài)電子構(gòu)型。

著錄項

  • 作者

    Szalay, Paul S., Jr.;

  • 作者單位

    Michigan State University.;

  • 授予單位 Michigan State University.;
  • 學(xué)科 Chemistry Inorganic.
  • 學(xué)位 Ph.D.
  • 年度 2001
  • 頁碼 311 p.
  • 總頁數(shù) 311
  • 原文格式 PDF
  • 正文語種 eng
  • 中圖分類 無機(jī)化學(xué);
  • 關(guān)鍵詞

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