近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員江凌、中科院院士楊學(xué)明、張東輝團(tuán)隊(duì)，與清華大學(xué)教授李雋合作，在中性水團(tuán)簇研究方面取得新進(jìn)展，發(fā)展了基于大連相干光源的中性團(tuán)簇紅外光譜實(shí)驗(yàn)方法。

團(tuán)簇在能源催化和大氣霧霾等諸多化學(xué)過程中廣泛存在，團(tuán)簇表征與性能研究對(duì)詮釋化學(xué)反應(yīng)機(jī)理至關(guān)重要。

目前，離子團(tuán)簇研究居多，而中性團(tuán)簇由于缺乏電荷、難于探測，相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究甚少，其瓶頸主要在于缺乏合適的紫外光源。2017年建成的大連相干光源，是目前世界上唯一工作在極紫外波段的自由電子激光用戶裝置，具有高亮度和脈沖時(shí)間特性，可以有效地實(shí)現(xiàn)單光子閾值電離，非常適合用于中性分子和團(tuán)簇的高靈敏度和高時(shí)間分辨的探測和研究。

鑒于上述情況，江凌和楊學(xué)明團(tuán)隊(duì)，發(fā)展了基于大連相干光源的中性團(tuán)簇紅外光譜實(shí)驗(yàn)方法，用于質(zhì)量選擇中性團(tuán)簇的高靈敏探測、結(jié)構(gòu)表征和性能研究。

水是生命之源，水分子二聚體（(H2O)2）是研究冰和液態(tài)水氫鍵作用機(jī)制的模型體系。然而，(H2O)2的紅外光譜指認(rèn)仍然存在爭議。在本工作中，江凌和楊學(xué)明團(tuán)隊(duì)利用自主研制的基于大連相干光源的中性團(tuán)簇紅外光譜實(shí)驗(yàn)站，對(duì)(H2O)2中性團(tuán)簇展開了詳細(xì)的研究，發(fā)現(xiàn)了分辨較好的四組譜峰；張東輝團(tuán)隊(duì)利用自行發(fā)展的全維勢(shì)能面動(dòng)力學(xué)方法，計(jì)算了紅外譜圖，將這四組譜峰精確地指認(rèn)為不同化學(xué)環(huán)境下的OH伸縮振動(dòng)模式；李雋團(tuán)隊(duì)利用分子軌道理論，剖析了成鍵特性，詮釋了OH伸縮振動(dòng)的分布規(guī)律。這些研究結(jié)果有助于理解復(fù)雜體系的紅外光譜及結(jié)構(gòu)特征。

由于大連相干光源的波長范圍涵蓋了絕大多數(shù)中性分子和團(tuán)簇的第一電離勢(shì)，因此，該工作為中性團(tuán)簇結(jié)構(gòu)與性能、催化反應(yīng)中間體和自由基的探測、氣溶膠成核機(jī)制、生物分子表征等領(lǐng)域的前沿科學(xué)研究提供了新的策略。

相關(guān)成果發(fā)表在《物理化學(xué)快報(bào)》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。該工作得到國家自然科學(xué)基金委動(dòng)態(tài)化學(xué)前沿研究中心項(xiàng)目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)專項(xiàng)（B類）“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”﹑自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、大連化物所大連相干光源專項(xiàng)基金等資助。

大連化物所發(fā)展基于大連相干光源的中性團(tuán)簇紅外光譜實(shí)驗(yàn)方法

來源： 大連化學(xué)物理研究所