中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院副教授楊志涌課題組與中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院副教授黃華華課題組合作，開發(fā)出一種具有優(yōu)良黏附、耐水、韌性的超長發(fā)光和超穩(wěn)定聚合物基室溫磷光材料。相關(guān)成果近日發(fā)表于《科學(xué)進(jìn)展》。

前期，楊志涌課題組在聚合物基有機(jī)室溫磷光材料方面開展了系列工作。最新研究中，他們通過將商業(yè)化的三亞苯衍生物（TpB和TpBe）分別物理摻雜到聚乙烯醇縮丁醛樹脂（PVB）中，獲得磷光壽命接近6s、余暉持續(xù)時間超過半分鐘的TpB@PVB和TpBe@PVB薄膜，這是目前報道聚合物基發(fā)光材料里磷光壽命最長的體系，更為重要的是，這種材料的發(fā)光極為穩(wěn)定，既耐水也抗沖擊和碰撞。研究表明，這類PVB材料的磷光發(fā)射需要紫外光的激活。薄膜經(jīng)紫外光持續(xù)照射40s后，可達(dá)到最強(qiáng)磷光性能，且這一激活過程是可逆的，這可逆特性可應(yīng)用于光打印-擦除。

論文共同通訊作者楊志涌表示，通過測試單線態(tài)氧信號、對比不同含氧量氣氛中的激活過程、紅外光譜等實(shí)驗(yàn)手段，研究人員證明了第一次光激活過程中體系涉及氧氣消耗和光交聯(lián)，在PVB基質(zhì)中形成了更穩(wěn)定的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，另外，硼酸基團(tuán)中B和O的孤對電子可以提高激子從單線態(tài)到三線態(tài)的系間竄越（ISC）速率，從而實(shí)現(xiàn)了三亞苯類分子更長壽命的發(fā)光。

為了闡明PVB各組分對發(fā)光的影響，研究人員以相同的方法制備了三種不同基材的薄膜，包括TpB@PVBt、TpB@PVAc和TpB@PVA。研究表明，PVB基材同時具有強(qiáng)氫鍵和疏水的雙重網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，既能有效減少三線態(tài)激子的非輻射躍遷，也能很好地隔離空氣中水分和氧氣對三線態(tài)激子的猝滅，從而顯著地穩(wěn)定和延長了三亞苯衍生物的發(fā)光。

研究人員深入挖掘了這類聚合物基超長發(fā)光材料的綜合性能和潛在應(yīng)用。為了更好地模擬實(shí)際應(yīng)用場所，直接采用自然水（雨水、江水、湖水、海水等）來進(jìn)行耐水性實(shí)驗(yàn)，他們發(fā)現(xiàn)：薄膜經(jīng)過1個月以上的浸泡，TpB的磷光光譜沒有明顯變化，仍能發(fā)出接近半分鐘的余暉。鑒于該材料集光激活有機(jī)室溫磷光、黏附性、抗沖擊、耐水性于一體，研究人員設(shè)計(jì)了一種自帶膠水的高級防偽標(biāo)簽——首例自粘帖、實(shí)時保鮮認(rèn)證、可循環(huán)使用的高級標(biāo)簽。

論文共同通訊作者黃華華表示，該工作提出了一種以“剛?cè)岵?jì)”的氫鍵和疏水雙重網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)來穩(wěn)定三線態(tài)激子的策略，發(fā)展了一種以PVB為基材，以三亞苯衍生物（TpB和TpBe）為發(fā)光體的磷光壽命超長的聚合物基磷光材料。而且，該材料展示了耐水性、耐沖擊性等優(yōu)異的發(fā)光穩(wěn)定性，加上PVB基材本身強(qiáng)的粘附性，且原料易得，制備簡單，所以該類聚合物基磷光材料在防偽加密和發(fā)光器件等領(lǐng)域具有非常高的應(yīng)用價值。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1126/sciadv.adk3354

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作者：朱漢斌

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