摘要:
當(dāng)今世界面臨嚴(yán)峻的能源緊缺和環(huán)境污染問題,發(fā)展高效無污染的清潔能源替代傳統(tǒng)化石能源成為近幾十年科研工作者的研究熱點(diǎn).其中,氫能由于具有高燃燒值和產(chǎn)物無污染等優(yōu)點(diǎn)成為理想的替代能源.光/電催化水分解產(chǎn)生氫氣是最有效的制氫方法之一.目前,高活性的產(chǎn)氫催化劑仍以貴金屬為主,但貴金屬價格高昂和稀缺性等限制了其大規(guī)模應(yīng)用,因此,開發(fā)和設(shè)計廉價、高效的非貴金屬產(chǎn)氫催化劑變得尤為重要.為了提高非貴金屬催化劑的催化活性,基于非貴金屬的復(fù)合材料的構(gòu)建被廣泛研究.例如,通過非貴金屬和碳材料的復(fù)合,能夠提高比表面積和電子傳輸速率,優(yōu)化活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu),從而提高催化活性.石墨炔(GDY)作為一種新興碳材料,由sp2-和sp-雜化碳共同組成.由于GDY具有高度?共軛結(jié)構(gòu),大的比表面積和獨(dú)特的雙炔鍵,可作為載體與非貴金屬離子相互作用形成復(fù)合材料,制備高效產(chǎn)氫催化劑.基于此,本文在室溫下原位合成了強(qiáng)耦合相互作用的氧化鎳硼/石墨炔(NiBi/GDY)催化劑,并將其應(yīng)用于光/電催化產(chǎn)氫反應(yīng).在光催化產(chǎn)氫反應(yīng)中,采用曙紅為光敏劑,三乙醇胺為犧牲劑,可見光下NiBi/GDY的光催化產(chǎn)氫速率可達(dá)4.54 mmol g–1 h–1,產(chǎn)氫速率分別是氧化鎳硼/石墨烯(NiBi/graphene)和NiBi的2.9倍和4.5倍.此外,NiBi/GDY在1.0 M KOH溶液中也表現(xiàn)出良好電催化產(chǎn)氫性能,電流密度為400 mA/cm2時其過電位為478.0 mV,低于商業(yè)鉑碳(505.3 mV@400 mA/cm2).NiBi/GDY在光/電催化產(chǎn)氫實驗中表現(xiàn)出的較好催化性能可歸因于NiBi和GDY之間強(qiáng)耦合相互作用對NiBi電子結(jié)構(gòu)的優(yōu)化.上述研究結(jié)果表明,石墨炔可作為理想載體制備高效的光/電催化劑,同時本文為設(shè)計高效穩(wěn)定的非貴金屬產(chǎn)氫催化劑提供了一定的借鑒意義.